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近日，足球365比分_365体育投注-直播*官网理工大学的吕红金教授、杨国昱教授在多金属氧簇稳定的银团簇合成方面取得重要进展。相关成果以“Structural Isomerism of {Ag₁₄}¹⁰⁺ Nanocluster Encapsulated by Bowl-like Polyoxometalates”为题发表在国际知名化学期刊《Angewandte Chemie International Edition》，并被选为Very Important Paper & Hot Paper。足球365比分_365体育投注-直播*官网理工大学为唯一通讯单位，吕红金教授和杨国昱教授为论文通讯作者，化学与化工学院博士生池漫洲为论文第一作者，宁夏大学魏建宇副教授在理论计算方面给予了大力支持。此项研究得到了国家自然科学基金、足球365比分_365体育投注-直播*官网理工大学高层次人才启动计划等项目的资助以及足球365比分_365体育投注-直播*官网理工大学分析测试中心的支持。

在分子科学和自然界中，结构异构化是一种非常重要的科学现象。具有原子级精确结构的结构异构化纳米团簇被认为是研究结构与性质关系的理想模型。目前，文献中有一些足球365比分_365体育投注-直播*官网Ag纳米团簇以及AgM（M=Au, Pt, Cu）合金纳米团簇的结构异构化或准结构异构化的报道；然而，所报道纳米团簇的表面通常被“软碱”特性的硫醇配体和炔基配体所包覆，一定程度上限制其高效率催化应用。

相比之下，具有丰富氧化还原特性的多金属氧簇（Polyoxometalates, POMs）稳定的Ag团簇通常表现出独特的物化特性和协同催化性能。而且，目前仅有一例POMs稳定的Ag团簇结构异构化案例被报道，如何快速推送该领域的蓬勃发展极具挑战性。基于此，足球365比分_365体育投注-直播*官网理工大学研究人员发展了一种碗状POMs配体诱导合成策略，成功制备了具有结构异构化的{Ag₁₄}¹⁰⁺团簇：{Ag₁₄(Sb₃W₃₀)₂}-1和 {Ag₁₄(Sb₃W₃₀)₂}-2；研究表明{Ag₁₄}¹⁰⁺团簇的结构异构化主要受到碗状{Sb₃W₃₀}配体中配位氧原子的不同分布所诱导。

DFT理论计算表明，{Ag₁₄(Sb₃W₃₀)₂}-1可被视为含有Jahn-Teller畸变的4电子（1S?1P?）超原子构型，而{Ag₁₄(Sb₃W₃₀)₂}-2则具有4电子（1s_g²1s_u²）超分子构型，该电子结构的差异赋予了两例团簇迥异的的光热转换和光致发光性能。

此外，作者发现得益于碗状{Sb₃W₃₀}配体和Ag活性位点的高效协同催化作用， {Ag₁₄(Sb₃W₃₀)₂}-1和{Ag₁₄(Sb₃W₃₀)₂}-2均表现出优异的光催化产氢性能，两例团簇光催化6小时的产氢TON分别高达24117和22233。

该工作不仅发展了一种新颖的结构异构化Ag团簇合成策略，丰富了POMs稳定的Ag团簇结构类型， 还极大地拓展了Ag@POM团簇催化剂在服务国家“双碳目标”中的应用。

论文信息：

Structural Isomerism of {Ag₁₄}¹⁰⁺ Nanocluster Encapsulated by Bowl-like Polyoxometalates

Manzhou Chi, Jianyu Wei, Zichen Zhao, Xiaoyi Liu, Wanting Sun, Yeqin Feng, Hongjin Lv,* and Guo-Yu Yang*

Angew. Chem. Int. Ed , 2025, e202424499. (Very Important Paper & Hot Paper)

https://doi.org/10.1002/anie.202424499